Модель повреждения твердого тела облучением, используемая для объяснения вредного влияния облучения на расщепляющиеся материалы, в основном такова же, как и для нерасщепляющихся материалов; между ними имеется некоторое различие лишь в отдельных деталях. В случае расщепляющегося вещества возникают значительные нарушения решетки осколками деления, обладающими очень большой энергией. Эти осколки представляют собою тяжелые ионы с начальными энергиями порядка 75 Мэв. Повреждения, вызванные осколками деления, намного больше тех, которые вызываются сравнительно легкими частицами – нейтронами, обладающими начальной энергией в среднем около 2 Мэв. Таким образом, в случае нерасщепляющегося вещества основную роль играет бомбардировка его быстрыми нейтронами, нарушающая кристаллическую решетку тела. Исследования, выполняемые в этой области, обычно включают три этапа:
1) подсчет количества и определение типов дефектов решетки, вызванных быстрыми нейтронами;
2) определение степени изменений количества и характеристик дефектов различного типа, происшедших в результате отжига;
3) выяснение взаимодействия между дефектами и решеткой, обусловившего наблюдаемые изменения свойств, возникшие в результате радиационных повреждений.
Расчеты, сделанные Виниардом, основываются на простой модели смещения. Виниард считает, что быстрые нейтроны сталкиваются с атомами решетки и передают им часть своей энергии при упругом взаимодействии, причем общая кинетическая энергия и механический момент системы сохраняются. Он подсчитал общее количество «первично выбитых» атомов, исходя из знания потока быстрых нейтронов и величины сечения рассеяния (предполагается общее поперечное сечение рассеяние нейтронов). Применив аналогию с соударением твердых шаров, он также определил среднюю энергию «первичного выбивания». Принимая, наконец, приемлемую величину для пороговой энергии смещения (эта величина обычно находится между 10 и 30 Мэв), он подсчитал количество дополнительных выбиваний, произведенных первично смещенными атомами. Применяя указанную схему, Виниард вычислил, что нейтрон с энергией 2 Мэв произведет в меди приблизительно 1200 смещений атомов. Эксперименты показывают, что это число может быть больше почти в 5 раз. Виниард считает, что подсчеты количеств атомов, смещенных в междоузлия, и вакантных мест в решетке, вызванных действием потока нейтронов, могут быть произведены достаточно достоверно с помощью этого метода.
Простая модель смещения в основном относится к получению дефектов – атомов в междоузлиях и вакансий, но другие процессы, включающие более сложные взаимодействия групп атомов, также могут иметь место. Теоретически рассматривались две возможности: влияние «температурного пика» и «пика смещения». Как указано выше, концепция «температурного пика» была принята Бруксом для объяснения радиационного повреждения урана и с тех пор применялась и для нерасщепляющихся материалов.
При «температурном пике» учитывается энергия, сообщенная выбитым атомом решетке в форме колебаний атомов решетки. Колеблющиеся атомы передают энергию соседним атомам в течение периода колебаний порядка от 10-13 до 10-14 сек, и в результате возникают чрезвычайно интенсивные колебания атомов в очень небольшом участке объема вещества. Эти перемещения атомов можно считать эквивалентными тем, которые должны возникнуть при резком нагревании локализованного участка, затем охлаждающегося путем теплопередачи через решетку. Расчеты такого типа показывают, что участок, состоящий из 1000 или меньше атомов и расположенный в середине «теплового пика», нагревается выше точки плавления и затем быстро охлаждается в течение порядка 10-11 сек. Подобным образом объясняется и концепция Бринкмана о «пике смещения», при котором средний свободный пробег первично выбитой частицы становится настолько малым, что ее энергия рассеивается в очень локализованном участке, представляющем собой модель объема расплавленного вещества. В этом объеме насчитывается 104 или больше атомов; он быстро охлаждается путем отдачи тепла в остальную массу вещества, и в нем образуются такие дефекты, как дислокации.
Из рассмотренного видно, что модель радиационного повреждения состоит из отдельных атомов, смещенных в междоузлия, и вакансий (дефекты по Френкелю), возникших при массовых выбиваниях частиц «каскадами» и при мгновенном нагревании в локализованных участках, вызывающем некоторые дополнительные изменения структуры, в том числе и образование дислокаций. Это только начальная стадия процесса, поскольку происходящий при повышенных температурах отжиг изменяет типы и число дефектов. Например, температура существенно влияет на подвижность вакансий и атомов, находящихся в междоузлиях. Чем выше эта подвижность, тем больше вероятность уменьшения в кристалле числа вакансий и атомов, находящихся в междоузлиях, вследствие рекомбинации, перемещения к границам зерен и к другим дефектам решетки, а также вследствие образования новых дефектов решетки, таких, как дефекты заполнения.
Теоретическая трактовка результатов отжига при указанных экспериментах в основном ограничивалась объяснением специфических результатов экспериментов. Значительное количество таких исследований было проведено на меди, подвергнутой бомбардировке заряженными частицами. Полученные данные очень сложны, и их теоретическое объяснение должно было быть построено на анализе связи между экспериментально установленными скоростью реакции и энергией активации отжига и происходящими в веществе специфическими атомными процессами (перемещение атомов по междоузлиям в решетке, рекомбинация пар «вакансия – атом в междоузлии», перемещение вакансий и т. п.).
Несмотря на большой объем проведенных исследований, механизм отжига радиационных повреждений в меди и других металлах не совсем ясен. Теоретические объяснения количественной стороны изменений микроструктуры и связанных с ней свойств металлов при бомбардировке нейтронами касались лишь таких свойств, как электрической сопротивление, константы упругости и плотность. Нет данных о проведении исследований с целью теоретического объяснения изменений количественных характеристик механических свойств. Основным препятствием к предсказанию конкретных значений изменений этих свойств, по мнению ряда авторов, является отсутствие удовлетворительного количественного понятия влияния, которое оказывают дефекты решетки на деформацию и разрушение металлов вне зависимости от того, как они возникли. Однако делались попытки дать рациональное объяснение экспериментально обнаруженным результатам действия на вещество излучений, сводя механизм влияния их к ряду явлений, наблюдаемых в металлах при обычной термической и механической обработке. По данным Биллингтона, изменения, возникшие в металле при его бомбардировке нейтронами, рассматривались по аналогии как совокупность:
a) наклепа в холодном состоянии;
b) упрочнения твердого раствора;
c) термообработки путем отжига (при этом интенсивность облучения рассматривалась как некоторый эквивалент увеличения температуры материала;
d) охлаждения с высоких температур.
Биллингтон считает, что каждая такая аналогия в известной степени обоснована, но не может быть равной степени применима ко всем обнаруженным на опыте явлениям действия излучений.
Таким образом, количественные ответы об изменениях в материалах внутри реактора могут быть получены только с помощью экспериментов.
ОБЪЯСНЕНИЕ РЕЗУЛЬТАТОВ ЭКСПЕРИМЕНТОВ ПО ВЫЯВЛЕНИЮ РАДИАЦИОННЫХ ПОВРЕЖДЕНИЙ
Имеется ряд соображений, основанных частично и на экспериментах, которые необходимо учитывать при оценке результатов выявления радиационных повреждений.
Очень важно помнить о различии между испытанием внутри реактора и испытанием после облучения.
При испытании внутри реактора изменения свойств определяют, когда материал находится в условиях, подобных тем, в которых он будет работать в конструкции.
При испытании после облучения определяют только остаточные изменения, которые остаются после того, как материал извлечен из реактора. Эти два вида испытаний не эквивалентны. Поэтому заключение о поведении данного материала внутри реактора на основе испытания после облучения можно делать лишь с большой осторожностью.
Другим обстоятельством является зависимость между изменениями свойств и дозой облучения(общим количеством нейтроном, которое приходится на квадратный сантиметр поверхности, - nvt). Нельзя считать, что изменение свойств всегда однозначно зависит от дозы облучения.
Так, например, развитие ползучести в образце за время его облучения в течение 1000 ч потоком в 1013 (быстрых) nv может быть неэквивалентным поведению образца во время облучения в течение 100 ч потоком в 1014 (быстрых) nv, хотя в обоих случаях доза облучения может быть одинакова и составлять, например, 3,6•1019 (быстрых) nvt.
Кроме этого, экспозицию, при облучении часто выражают, пользуясь понятием «теплового» потока; но тепловой нейтрон имеет энергию порядка 0,025эв, которая значительно меньше энергии, требуемой для смещения атома из узла решетки. Следовательно, характеризовать облучение как «тепловой» поток полезно только в том случае, когда можно располагать данными о сопутствующем облучении быстрыми нейтронами. И, наконец, поскольку температура существенно влияет на величину изменений, возникающих в веществе во время бомбардировки нейтронами, необходимо вносить поправку на температуру облучения, оценивая какие-либо результаты, полученные при облучении веществ в различных условиях.
Результаты экспериментального исследования влияния облучения на физические свойства.
Бомбардировка нейтронами в основном незначительно изменяет ряд физических свойств металлов, облученных при комнатной и более высокой температурах. Это относится главным образом к металлам, имеющим низкую температуру плавления, в которых отжиг происходит быстро при сравнительно низких температурах. Исследования радиационных повреждений в таких металлах следует производить, облучая и испытывая образцы при низких температурах.
Используя в качестве типичного чистого металла йодистый цирконий, переплавленный в дуговой печи, установили, что наблюдаемые максимальные изменения его плотности, вызываемые облучением в дозе до 1021 (быстрых) nvt при температуре 20°C и выше, равны нескольким десятым долям процентам, а линейные изменения размеров соответственно меньше. Удельная проводимость этого металла в результате его облучения при комнатной температуре уменьшается на несколько процентов и не изменяется, если облучение проводилось при 140°C. Можно ожидать, что вызываемые этим облучением изменения теплопроводности будут также невелики.
Подобные результаты были получены при испытании других металлов и однофазных сплавов, состоящих из различных твердых растворов, образовавшихся при высоких температурах (включая углеродистые стали, аустенитные нержавеющие стали, сплавы на основе никеля и кобальта, тантал, вольфрам, алюминий, бериллий, медь, платину и т. п.). Таким образом, на основе имеющихся данных можно считать, что изменения физических свойств металлов и сплавов, вызванные бомбардировкой нейтронами, незначительны.
Влияние облучения на процессы диффузии и фазовый состав.
Обстоятельный обзор влияния облучения на процессы диффузии и на фазовые превращения в металлах и сплавах сделал Томас. В его обзор включены также данные о работах, выполненных исследователями, применявшими бомбардировку заряженными частицами и нейтронами для определения влияния облучения на следующие физико-металлургические процессы:
1) диффузию;
2) выделение частиц других фаз и твердых растворов;
3) фазовые превращения;
4) упорядочение и раз упорядочение.
Излагаемый материал в основном взят из статьи Томаса и дополнен сообщениями об исследованиях, выполненных или рассекреченных после опубликования обзора Томаса.
Диффузия. Томас сообщает, что Джонсон и Мартин не обнаружили заметного влияния бомбардировки протонами с энергией 10 Mэв на самодиффузию серебра.
Однако результаты работы Джонсона и Мартина, по-видимому, не следует считать окончательным. Количество вакансий в решетке серебра, появившихся вследствие облучения, в сравнении с вакансиями, возникающими в серебре вследствие нагревания, составляет величину порядка 10-4. Имеется сообщение об экспериментах, показавших, что коэффициент самодиффузии железа, облученного при температуре 832°C и потоке тепловых нейтронов 3,4•1012 nv, может увеличиться на 55% по сравнению с коэффициентом необлученного железа. Автор этой работы подсчитал, что ошибка, допущенная им при измерениях, составляла не более 10%. Таким образом, облучение, по-видимому, способствует диффузии в веществе, однако не ясно, является этот дефект следствием увеличения общего коэффициента диффузии в объеме тела, коэффициента диффузии по границам зерен или одновременно того и другого. Очевидна необходимость дополнительных исследований влияния облучения на процессы диффузии.
Выделение из твердого раствора. Томас, рассматривая результаты работ, посвященных влиянию облучения на сплавы систем медь-бериллий, медь-железо, никель-бериллий и аустенитную нержавеющую сталь, сделал заключение, что это влияние носит сложный характер.
В системах медь-бериллий и никель-бериллий, по данным исследователей, бомбардировка быстрыми нейтронами вызывает равномерное распределение центров кристаллизации фазы, выделяющейся из твердого раствора. Это происходит в результате усиленной микродиффузии, протекающей вследствие наличия в избытке вакансии и смещенных в междоузлия атомов в решетке твердого раствора. Выделившиеся при этом из твердого раствора частицы новой фазы не были выявлены при металлографическом исследовании, и несомненно, что их размеры должны быть субмикроскопическими.
В сплавах системы медь-железо выделения из твердого раствора оставались когерентными при дисперсном твердении; при этом их когерентность могла быть нарушена или усилена в зависимости от вида и энергии бомбардирующих частиц. Можно показать, что, кроме перехода из когерентного состояния в некогерентное, в данном случае происходит повторное растворение выделившихся частиц и дальнейшее выделение растворенного вещества из твердого раствора. Повторному растворению способствуют малые размеры многих частиц, выделившихся до облучения. Образованию выделений новой фазы способствуют большие размеры отдельных ее частиц.
Закалка, используемая для приготовления образцов с крупными зернами твердого раствора, воспрепятствует и зарождению новых частиц при высоких температурах. Считают, что повторное растворение частиц выделившейся фазы вызывается тепловых перемещений атомов у поверхности раздела фаз, а процесс выделения связан с перемещением вакансий и смещенных в междоузлие атомов в решетке твердого раствора.
В аустенитной нержавеющей стали облучение нейтронами незначительно увеличивает количество включений ферритной фазы тем больше, чем выше доза облучения и чем больше степень вызванного предыдущей холодной обработки наклепа аустенита. Увеличение содержания феррита, обнаруженное при указанных опытах, составляло менее десятых долей процента после облучения тепловыми нейтронами в дозе 2•1020 nvt. Авторы высказали предположение, что облучение вызывает в основном рост существующих уже выделившихся частиц феррита, а не возникновение в стали новых частиц ферритной фазы.
Фазовые превращения.
Томас указал, что «данные о влиянии радиации на фазовые превращения в чистых металлах действительно очень разнообразны». Он привел в своем обзоре только одну работу Флеемана и Динеса, изучавших превращение белового олова в серое после низкотемпературного облучения. Ими было установлено, что в облученных образцах наблюдается постепенное превращение белого олова в серое в диапазоне температур от -20 до -60° C, причем за это же время и в тех же условиях никакого фазового превращения серого олова в необлученных контрольных образцах не происходило. Результаты опытов указывали, следовательно, на то, что облучение вызвало появление дефектов в решетке, которые могли служить как бы центрами кристаллизации новой фазы, более стабильной при низких температурах. Характер этих дефектов и динамика процесса фазового превращения в облученном чистом металле в настоящее время еще неизвестны.
Явления упорядочения и разупорядочения.
С помощью анализа и изучения явлений упорядочения и разупорядочения можно определять локализованные перемещения атомов, вызванные бомбардировкой нейтронами. Были исследованы следующие вещества: Cu3Au, CuAu, Ni3Mn и β- и γ-фазы в латуни, причем большая часть исследований была выполнена с Cu3Au.
Общая картина явлений, происходящих в Cu3Au, представлена Томасом следующим образом. При облучении разупорядоченной фазы Cu3Au образуются вакансии и происходит смещение атомов в междоузлия в результате упругих столкновений нейтронов с атомами, находящимися в узлах решетки металла, а также вследствие последующих столкновений этих смещенных атомов с другими атомами в решетке. Возникновение вакансий и смещение атомов в междоузлия в дальнейшем увеличивают интенсивности перемещения атомов в решетке и способствуют более быстрому движению равновесного состояния решетки, т. е. ее упорядоченного состояния. С другой стороны, смещения и столкновения атомов с одновременным замещением одного атома другим, при которых находящийся в междоузлии смещенный атом обладает достаточной кинетической энергией, чтобы поменяться местами с атомом в узле решетки, усиливают разупорядочение. Большую роль в этом случае играет характер энергетического спектра потока бомбардирующих вещество частиц. Если поток состоит из быстрых частиц, то эффект упорядочения окажется незначительным, так как бомбардировка приведет к смещению большого количества атомов. Относительное уменьшение числа быстрых частиц в потоке приведет к увеличению упорядочения, так как перемещение вакансий в решетке в большей степени способствует упорядочению структуры кристалла. Важным фактором является температура облучения, поскольку интенсивность упорядочения зависит от подвижности вакансий и атомов, находящихся в междоузлиях, которая в свою очередь резко увеличивается с повышением температуры.
Подобные соображения относятся и к бомбардировке нейтронами соединения Cu3Au, первоначально подвергшегося отжигу для получения высокой степени упорядочения.
В некоторых случаях происходит дополнительное упорядочение структуры облучаемого вещества на начальных стадиях бомбардировки, а при последующих стадиях – разупорядочение. Это явление объясняют также процессами образования, взаимодействия и уничтожения описанных выше дефектов в решетке вещества. Данные, полученные для CuAu, Ni3Mn и β-латуни, могут быть объяснены, как и для Cu3Au, влиянием дефектов, вызванных облучением, на упорядочение дальнего порядка. В α-латуни нет упорядочения дальнего порядка, но на основании некоторых данных можно сделать заключение о том, что бомбардировкой нейтронами в ней может быть вызвано упорядочение ближнего порядка.
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ
1. Б. Копельман. Материалы для ядерных реакторов-М.: Москва, 1962
2. Н.П. Мельников. Конструктивные формы и методы расчета ядерных реакторов-М.: Москва, 1985
|
